Родился в городе Джамшедпур в Индии, бывшей в то время британской колонией.  С детства увлекался изучением животных.

В 1928 году после смерти отца семья переехала в Англию, а семь лет спустя, по совету старшего брата Джеральда — Лоуренса — на греческий остров Корфу.  Там Даррелл познакомился с натуралистом Теодором Стефанидесом, который стал одним из его учителей.

В 1939 году (после начала Второй мировой войны) Джеральд с семьёй возвращается обратно в Англию и устраивается на работу в лондонский магазин «Аквариум».  После окончания войны он получил должность в зоопарке Уипснейд: именно там за двадцать лет до появления Красной книги он стал собирать данные о редких и исчезающих видах животных. 

В 1947 году Джеральд Даррелл, достигнув совершеннолетия, получил часть наследства отца. На эти деньги он организовал три экспедиции — две в Британский Камерун (1947–1949) и одну в Британскую Гвиану (1950). Прибыли эти экспедиции не принесли, и в начале 50-х годов Джеральд остался без денег и работы. 

В 1952 году свет увидела его первая книга «Перегруженный ковчег», описывавшая путешествие в Камерун. Она принесла писателю славу и деньги: на гонорар от продаж Джеральд организовал экспедицию в Аргентину и Парагвай.

В 1959 году Даррелл создал на острове Джерси зоопарк, а в 1963 году на базе зоопарка был организован Джерсийский фонд сохранения диких животных. 

Всего за годы творчества Джеральд написал несколько десятков книг, например, «Моя семья и звери», «Птицы, звери и моя семья», «Сад богов», «Ослокрады», «Земля шорохов», «Летающий дом», «Путешествие к динозаврам». Натуралист также снял тридцать пять фильмов, в том числе тринадцатисерийный фильм «Даррелл в России». 

В 1979 году писатель женился во второй раз, его супругой стала Ли Даррелл, тоже занимавшаяся изучением животных. Они прожили вместе вплоть до смерти Джеральда: он скончался 30 января 1995 года от заражения крови, через несколько месяцев после неудачной операции. 

Джеральд Даррелл не только оставил богатое культурное наследие, но и внёс огромный вклад в спасение редких животных. Благодаря Фонду охраны дикой природы имени Даррелла удалось спасти, например, маврикийского розового голубя, золотистую львистую игрунку, лучистую черепаху с Мадагаскара.